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口頭

電子及び解離イオンの相関実験によるHCl分子のトンネルイオン化確率の角度分布測定

赤木 浩; Staudte, A.*; Shiner, A.*; Turner, F.*; Villeneuve, D. M.*; Ivanov, M. Yu.*; Corkum, P. B.*

no journal, , 

強レーザー場中の分子からのトンネルイオン化では、その角度分布はイオン化の起きる分子軌道の形状を反映する。今回の測定は、非対称直線分子に対する初めての角度分布測定である。その角度を決定するために、円偏光を用い、生成する電子と解離イオンを同時計測した。本研究で取り上げたHCl分子では、強レーザー場中における結合柔化(bond softening)過程のために、HOMO-1からのトンネルイオン化を選択的に検出できる。その角度分布は、HCl分子の双極子モーメントを考慮することで、HOMO-1の形状で矛盾なく説明できることがわかった。

口頭

時間分解ケイ光測定によるアルゴンクラスター崩壊過程の研究

下條 竜夫*; 伊勢田 満広*; 本間 健二*; Harries, J.; 為則 雄祐*

no journal, , 

クラスターの内殻励起状態が崩壊すると、電子・イオンの他に蛍光も検出される。励起状態によって、蛍光寿命が違うので、蛍光の時間構造、つまり励起光のパルスからの検出時間分布を測定すると、励起状態の分布について情報が得られる。この実験法は今までヘリウム原子,水分子などに応用されたが、今回初めてクラスターに応用した。アルゴンクラスターの場合、蛍光寿命にはおおよそ二つの成分が見られ、励起状態について議論した。

口頭

酸素1sの内殻励起による水の光解離ダイナミクス

國分 美希*; Harries, J.; 本間 健二*; 下條 竜夫*

no journal, , 

水分子のO1s電子が励起されると、オージェ崩壊及び解離が起こる。閾値付近ではオージェ電子のエネルギーが光電子のエネルギーより大きいため、PCI(Post-Collision-Interaction)が起こって、光電子が親イオン、又は解離イオンの一つのリュードベリ状態に入る可能性がある。この研究ではオージェ電子エネルギー分光を利用し、この過程について議論した。

口頭

強レーザー場中NOにおける回転励起とイオン化の相関ダイナミクス

板倉 隆二; 長谷川 宗良*; 黒崎 譲; 横山 淳; 大島 康裕*

no journal, , 

強レーザー場中の分子は、誘起双極子によって、非断熱回転励起する。レーザー強度が上がるとトンネルイオン化が起こり、回転励起とイオン化が同時進行する。イオン化には配向角度依存性があり、中性分子の回転状態分布は影響を受ける。本研究では、フェムト秒レーザーによるNO分子の回転状態分布を、ナノ秒色素レーザーを用いた共鳴2光子イオン化によって観測した。フェムト秒レーザーの強度を上げてイオン化の寄与を大きくしながら、状態分布の変化を調べた。数値的にも、時間依存シュレーディンガー方程式に、イオン化の寄与を虚ポテンシャルとして導入したシミュレーションを行い、イオン化の配向角度依存性に関して考察を行った。

口頭

紫外レーザーによる電子励起過程を利用した溶媒抽出法の開発

佐伯 盛久; 佐々木 祐二; 横山 淳

no journal, , 

有機相-水相系における元素選択的なレーザー誘起溶媒抽出法の開発を目的として、塩化ユウロピウムEuCl$$_{3}$$及び有機配位子であるTODGA(N,N,N',N'-Tetraoctyldiglycolamide)が溶解した有機溶媒と水で2相系を構成し、有機相側に紫外レーザーを照射した時のユウロピウムイオンの分配挙動を発光及び吸収分光法により調べた。その結果、有機相中でEu$$^{3+}$$とTODGAは錯形成しており、電荷移動吸収帯を紫外レーザーで励起してEu$$^{3+}$$をEu$$^{2+}$$へ光還元するとEu$$^{3+}$$...TODGA間の結合が切断され、有機相から水相へのユウロピウムイオンの移動が促進されることを見いだした。

口頭

ONIOM法を用いた経路積分分子動力学

志賀 基之

no journal, , 

原子核の量子性を取り扱えるシミュレーション法として経路積分分子動力学法がある。一方、大規模な分子系に対応可能な計算方法としてONIOM法が知られている。本研究では、これら二つの方法を融合した手法で水溶液の量子シミュレーションを行い、その有用性を確認するのが主目標であり、本発表にて、その検証結果を発表し、議論する。

口頭

フェムト秒レーザーによって誘起されるヨウ素分子のインパルシブラマン遷移とその競合過程

松岡 雷士; 横山 啓一; 横山 淳

no journal, , 

インパルシブラマン遷移は分子振動制御のために有望な光誘起過程の一つである。われわれはB状態に励起されたヨウ素分子に対して、フェムト秒レーザーを照射し、誘起されるインパルシブラマン遷移による振動ポピュレーション分布変化をB-X蛍光の分光を行うことによって観測した。実験においては振動励起,振動脱励起方向に対して等方的にラマン遷移が発生しており、今回は$$Delta$$v=$$pm$$2までのポピュレーション変化を観測することができた。数値計算によるスペクトル再現を行い、ピークがラマン遷移由来のものであることを確認した。またポピュレーション分布変化と蛍光減少率のフェムト秒パルス強度依存性を取得したところ、依存性に二つの特徴的な屈曲点を見いだすことができた。低いエネルギー領域では解離が主たる競合過程となり、ある閾値でラマン遷移と同時に飽和挙動を示した。さらに高いエネルギー領域ではトンネルイオン化が主たる競合過程となり、ラマン遷移を阻害することがわかった。

口頭

軟X線によってDNA分子内に生じるサイト選択的分子変化

藤井 健太郎; 横谷 明徳; 鹿園 直哉

no journal, , 

軟X線によって乾燥プラスミドDNA中に生じる分子主鎖切断や酸化的塩基損傷の収率をアガロース電気泳動法により検出した。塩基損傷の検出は、照射試料を塩基除去修復酵素で処理することによって塩基損傷を鎖切断に変換することで定量した。それぞれの収率は、軟X線のエネルギーに依存し、特に酸素K殻吸収によって鎖切断及び塩基損傷の収率の有意な増加が見られた。

口頭

2,3-ジヒドロピランの赤外多光子解離による酸素同位体分離; 分子間衝突の同位体分離係数に及ぼす影響

横山 淳

no journal, , 

2,3-ジヒドロピラン(C$$_{5}$$H$$_{8}$$O)の赤外多光子解離を利用した酸素同位体分離において、試料圧の増加に伴って分離係数が増加する現象が見いだされている。この現象の機構を解明するために、分子間衝突による振動緩和を考慮したレート方程式による分離係数のシミュレーションを行った。その結果、選択的に励起させたC$$_{5}$$H$$_{8}$$$$^{18}$$Oの方がC$$_{5}$$H$$_{8}$$$$^{16}$$Oよりも励起速度が大きいため、レーザーパルス内での分子間衝突による振動緩和の影響を受けにくく、結果として分離係数が増大することが明らかになった。

口頭

高強度レーザー照射によるCO$$^2$$クラスターからの軟X線発生とナノ構造体イメージングへの応用

福田 祐仁; Faenov, A. Y.; Pikuz, T. A.*; 神門 正城; 小瀧 秀行; 大東 出; 本間 隆之; 川瀬 啓悟; 亀島 敬; 河内 哲哉; et al.

no journal, , 

本研究では、クラスターから発生する高輝度軟X線を利用したイメージング研究に取り組んだ。X線による物質のイメージングは、医学,生物学,物質科学の分野で広く診断ツールとして用いられている。ナノ構造体のようなミクロ物体のイメージングを行う場合、サンプルが非常に薄いため、軟X線を用いる方が有利である。これは、軟X線は硬X線に比べ、物質に吸収されやすいこと、及び、大きな位相差が得られることに起因している。しかし、軟X線を用いたナノ構造体の位相差像の計測は、このような利点があるにもかかわらず、現時点では、ほとんど行われていない。本研究では、高強度フェムト秒レーザーとCO$$^{2}$$クラスターとの相互作用により発生した軟X線を線源とし、高ダイナミックレンジのフッ化リチウム結晶を軟X線検出器として用いることで、ナノ構造体の広視野、かつ、高分解能の吸収差像、及び、位相差象の取得を行った。

口頭

巨大トンネル磁気抵抗効果を示すC$$_{60}$$-Co共蒸着薄膜の電子・磁気状態

松本 吉弘; 境 誠司; 楢本 洋*; 中川 剛志*; 高木 康多*; 横山 利彦*; 島田 敏宏*; 三谷 誠司*; 高梨 弘毅; 前田 佳均

no journal, , 

フラーレン(C$$_{60}$$)-コバルト(Co)化合物中にCoナノ粒子が分散した構造を持つC$$_{60}$$-Co共蒸着薄膜において、低温で巨大なトンネル磁気抵抗効果の発現が確認されている。その磁気抵抗率は従来の無機材料とは異なり、膜中に存在する強磁性体のCoナノ粒子のスピン分極率のみでは十分に説明することができない。本研究では組成比の異なるC$$_{60}$$Co薄膜に対してX線吸収分光及びX線磁気円二色性測定を行った。結果として、C$$_{60}$$-Co化合物のCo原子にC$$_{60}$$分子とCo原子間の結合形成に起因する3d準位の多重項分裂状態が観測された。それらの状態が明瞭な磁気円二色性を示したことから、C$$_{60}$$-Coにスピン偏極状態の存在が明らかとなった。さらにC$$_{60}$$-Co化合物のスピン偏極状態の磁気モーメントの大きさから予想される磁気抵抗率のモデル計算値は、実測値と一致することが明らかとなった。この結果は、C$$_{60}$$-Co化合物に存在するスピン偏極状態によって、伝導電子のスピン分極率が大きく影響を受けていること示している。

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